隨著現代智慧社會的發展，由於智慧裝置和電動汽車的出現，高能量密度鋰電池的發展變得更加緊迫。與傳統的石墨負極（372 mAh g-1）相比，金屬鋰負極具有較高的理論比容量（3860 mA h g-1）和相對較低的電極電位（-3。04 V vs。 SHE），被認為是鋰電池最理想的負極材料。然而，金屬鋰負極的發展還面臨以下挑戰：1）鋰表面的鋰枝晶生長和電鍍/剝離過程中的大體積變化；2）電化學原位生成固體電解質介面（SEI）的裂紋，導致效能和壽命下降。電極/電解液介面處不可控的鋰成核行為和緩慢的鋰擴散動力學是造成上述挑戰的原因。在高電流密度下，緩慢的介面鋰擴散和隨機的鋰離子通量導致大的過電位和低的庫侖效率，從而限制了鋰金屬負極的倍率效能。團隊在前期研究中發現，構築有序結構的SEI人工層能夠抑制枝晶的生長（ACS Applied Mater。 Interface 2019， 11， 30500； Adv。 Funct。 Mater。 2021， 31， 2007434；），調控鋰離子的動力學行為能獲得長壽命的迴圈（Nano Lett。 2021， 21， 3245；Chem。 Eng。 J。 2020， 128172； Energy Storage Mater。 2019， 18， 246； Energy Storage Mater。 2020， 28， 375；Adv。 Funct。 Mater。 2021， 31， 2007434； ChemSusChem 2020， 13， 3404）。然而，對於大規模商業化組裝，金屬鋰對溼度敏感並導致副反應發生而失活，因此其實際應用也受到其臨界組裝條件（O2<1 ppm；H2O<1 ppm）的限制。

針對上述問題，

中科院蘇州奈米所藺洪振研究員與王健博士

合作提出了利用金屬合金修飾層來實現快速的鋰擴散，使得橫向沉積的鋰原子均勻化，實現鋰金屬表面的無枝晶化。此外，該鋰離子快速擴散層能夠在實際環境溼度下顯示出極高的耐溼腐蝕性，並採用了介面敏感的和頻振動光譜對其表面的水分子吸附狀態進行了研究。製備的電極在真正環境暴露6min後，依舊展現出低的過電勢與長壽命

。

利用鋰與金屬鹽的置換反應在鋰表面製備出快速離子擴散合金層（RIDAL-Li），理論模擬和電化學分析證實，RIDAL層的引入有效地將介面鋰離子轉移勢壘降低到0。8eV，這種合金層允許快速原子擴散和鋰離子在橫向平面上的均勻分佈，從而降低介面傳輸阻抗或勢壘。

圖1。 RIDAL-Li的製備及鋰離子擴散理論模擬

經過預處理的RIDAL-Li負極可以實現900h的長壽命和99%的高庫侖效率而沒有枝晶生長。同時，所製備的RIDAL層還顯示出優異的耐溼度和氧氣腐蝕效能。即使暴露在相對溼度為51%的環境中60分鐘，RIDAL-Li仍然有400小時的迴圈壽命，並表現出約18mV的低過電位，這些結果優於絕大多數的報道。此外，對迴圈後的電極形貌也進行了表徵與機制研究，發現金屬鋰表面依舊保持著初始狀態。

圖2。 RIDAL-Li電極的空氣穩定性測試

圖3。 RIDAL介面性質及對鋰金屬電極中鋰離子動力學的調控機理

與LiFePO4或硫正極配合，全電池的穩定性和容量保持率顯著提高。由於RIDAL層在電極/電解質介面快速的離子擴散，基於 RIDAL-Li 的Li-S全電池在高倍率（4 C和5 C）仍舊有較高容量，表明了此種方法制備的金屬鋰負極未來商業化的巨大前景。

圖4。 基於RIDAL-Li電極和原始Li電極的Li-LiFePO4和Li-S全電池的電化學測試。

以上研究成果的

第一作者為王健博士、胡慧敏研究生

，通訊作者為藺洪振研究員，以“

Construction of Moisture-stable Lithium Diffusion-controlling Layer towards High Performance Dendrite-free Lithium Anode

”為題，發表在

Advanced Functional Materials

期刊中。以上工作受到了江蘇省自然科學基金、國家重點研發計劃、國家自然科學基金及德國Alexander von Humboldt Foundation（洪堡基金）等基金專案支援。

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https：//onlinelibrary。wiley。com/doi/epdf/10。1002/adfm。202110468